深圳国际研究生院周光敏团队在高效金属纳米晶催化剂的可控合成研究方向取得新进展

爱集微

03/12

过渡金属纳米晶体（TMNs）被广泛应用于诸多催化反应。其中，具有高度有序原子排列的单晶TMNs通常作为模型催化剂用于基础电催化机制的研究，而具有大量晶界的多晶TMNs则常用于揭示催化反应中缺陷与活性的关系。目前已报道的合成单/多晶TMNs（MC/PC-TMNs）的方法均依赖外部实验参数（如浓度和温度等）的精确调控，制备过程复杂且耗时。此外，制备单/多晶结构所需的临界参数值往往难以确定，导致形态难以...

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0°、15°和 45°时呈现出几个近乎重叠的最小值，这表明其取向锚定作用较弱，从而倾向于形成多晶。而对于单一价态的前驱体，γ在界面旋转角度为15°时呈现出单一的最小值，这表明其锚定作用较强，更有利于形成单晶。图2.理论计算前驱体价态对晶体生长周期性的作用机制此外，研究以PC-Co和MC-Co催化剂作为范例用于肼氧化反应（HzOR），阐明了晶体周期性与催化活性之间的关系。实验与计算综合表明，PC-Co的配位数比MC-Co更小，从而使得d带中心上移，增强了中间体NH*的吸附，促进反应子步骤的吉布斯自由能垒的均匀化。结果，PC-Co催化剂表现出快速的催化动力学，其塔菲尔斜率低至14mV dec−1，并在100mA cm−2下表现出120小时的优异稳定性。为了进一步展示其应用潜力，研究团队组装了HzOR耦合的新型锌空气电池。得益于肼废水的化学能转化，该电池在10mA cm−2的电流密度下实现了高达193%的电能效率（传统锌空气电池仅为64%），并且稳定运行了1200小时。以回收废旧钴酸锂正极作为钴源合成的PC-Co催化剂，相较于商业钴源，成本降低了75.2%。图3.不同周期MC/PC-Co在催化过程的构效关系解析研究成果以“前驱体价态门策略实现周期可变纳米晶催化剂的可控制备”（A precursor-valence-gating strategy for controllable synthesis of metal nanocrystal catalysts with varied periodicities）为题，于3月10日发表于《自然·合成》（Nature Synthesis）。清华大学深圳国际研究生院副教授周光敏为论文通讯作者，清华大学深圳国际研究生院2021级博士生郑志扬与博士后郑凤昳为论文共同第一作者。研究得到国家自然科学基金委、广东省科技厅、深圳市科技创新局等的支持。","kind":"news","is_publish_news":true,"is_publish_highlight":false,"is_publish_live":false,"is_publish_wemedia":null,"editions":null,"column":"","sentiment":"0","news_tag":"","news_rank":0,"symbols":[],"gpt_button":1,"need_auth":false,"code":"91000000","status":"200"}}}